报告题目:

CO2电化学还原及耦合低碳烷烃制高值化学品研究

报告人:

田冬

所在单位:

昆明理工大学

报告人简介：

田冬，男，汉族，工学博士，昆明理工大学高层次引进人才，学校特聘教授，入选云南省“兴滇英才”青年人才专项并获项目支持。2018年获国家留学基金委资助公派赴美国哥伦比亚大学学习两年，期间主要在美国哥伦比亚大学和布鲁克海文国家实验室从事冶金过程含碳烟气资源化利用与DFT计算研究，主持和参与国家级、省部级及校级科研项目11项。已在Chemical Society Reviews、Advanced Materials (ESI高被引)、Chem、Angewandte Chemie International Edition、Nature Communications等国际知名SCI期刊上发表SCI论文40余篇，其中第一作者、共同第一作者和共同通讯作者论文13篇。所发表的SCI论文受到同行的高度认可和关注, 论文先后被Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition和ACS Catalysis等国际知名SCI期刊引用达1800余次。获中国发明协会“发明创业奖创新奖一等奖”（排名第2）、第一届云南省大学生节能减排社会实践与科技竞赛“优秀指导教师奖”、云南省优秀博士学位论文奖、中国冶金教育学会优秀博士学位论文奖和云南省自然科学二等奖等省部级奖励5项。在教书育人方面，指导学生获第一届云南省大学生节能减排社会实践与科技竞赛一等奖和三等奖、第八届和第九届中国国际“互联网+”大学生创新创业大赛云南省赛金奖和第五届全国大学生冶金科技竞赛国家级一等奖、二等奖。

摘要：

金属氧化物作为催化剂基底对氧物种的形成、存储、释放和转移具有很重要的作用。可还原的CeO₂已经被广泛地应用于CO₂活化，其活化的主要位点是形成的氧空位（Ce³⁺-O_V-Ce⁴⁺），该过程形成的氧物种可以用来活化烷烃。因此，大量的研究工作聚焦于如何提升CeO₂的还原性能（或增加氧空位）来提高烷烃的转化率，例如，合成CeZrO_x固溶体或者掺杂贵金属。然而，对于CO₂活化形成的氧物种的电子性质和位置是否影响乙烷中C-C/C-H键选择性断裂和如何影响的问题却鲜有报道。基于此，利用先进的原位表征技术与密度泛函理论计算相结合的方式研究了CeO₂负载的Pd单金属与PdFe双金属催化剂对催化乙烷-二氧化碳氧化脱氢反应的影响。DFT计算可以明显看出FeO_x物种的生成确实使界面氧变为富电子、选择性氧物种，增强C-H键的断裂而生成了乙烯。本研究揭示了CeO₂负载的Pd单金属与PdFe双金属催化剂间形成的界面氧物种可以选择性调控乙烷中C-C/C-H键选择性断裂的机制，建立了催化剂结构和功能之间的构效关系，可为涉及C-C/C-H键选择性断裂相关的化学反应催化剂的设计提供策略指导。